Leave a comment

termometr April 12 2024, 14:21:42 UTC
Иван Иванович худощав и высокого роста; Иван Никифорович немного ниже, но зато распространяется в толщину. Голова у Ивана Ивановича похожа на редьку хвостом вниз; голова Ивана Никифоровича на редьку хвостом вверх.

Тако же и кривая Крамера от попытки найти параболу для Риттича. :)


Reply

evgeniirudnyi April 12 2024, 14:27:03 UTC

Подгонка параметров в нелинейных моделях - дело такое. Ведь даже число неизвестных неизвестно.

Reply

termometr April 12 2024, 14:29:38 UTC
Максимум, на что я решусь потратить время, так это заменить в формуле Tromans два параметра линейной зависимости △Cp с его "зеленой прямой" на рисунке выше на параметры "тонкой черной прямой", ибо меня интересует более точная формула в более узком диапазоне 0-100 С.

Reply

termometr April 12 2024, 14:42:02 UTC
Кстати, если вам еще эта тема не надоела, не посмотрите сомнительную статейку "с Одесского кичмана"?

Musov O., Savchenko M., Levchuk I. Thermodynamic modeling of oxygen dissolution in water //Праці Одеського політехнічного університету. - 2022. - №. 1 (65). - С. 90-98.

Собственно, там непонятно, как авторам удалось избежать зависимости плотности (даже) чистой воды от температуры в формулах (13-14) ?
Я так понимаю, что формула (15) при этом у них верна?

Reply

evgeniirudnyi April 12 2024, 15:11:43 UTC

Они считают в мольных долях. В этом случае в уравнения объем не входит. Можно только надеяться, что они правильно рассчитавали мольные доли при разных температурах.

На первый взгляд, раствор у них считается идеальным.

Reply

termometr April 12 2024, 15:33:14 UTC
Можно только надеяться, что они правильно рассчитавали мольные доли при разных температурах.
***
вот это меня и смущает.

Спасибо!

Reply

termometr April 16 2024, 09:09:18 UTC
не отпускает задача :(




1.
T. R. Rettich, R. Battino, and E. Wilhelm, J. Chem. Thermodyn. 32, 1145 (2000)

2.
Fernández-Prini R., Alvarez J. L., Harvey A. H. Henry’s constants and vapor-liquid distribution constants for gaseous solutes in H 2 O and D 2 O at high temperatures //Journal of Physical and Chemical Reference Data. - 2003. - Т. 32. - №. 2. - С. 903-916.

Reply

evgeniirudnyi April 16 2024, 10:29:48 UTC
Правильно я понимаю, что задача такая:

Фазы

Идеальный раствор H2O - O2
Газ O2 как идеальный газ

Данные:

x2(O2) - T - p(O2)

Найти: неизвестные в DelG - DelH, DelS, DelCp и возможно большее количество коэффициентов в реакции

O2(в растворе, стандартное состояние по Генри) = О2 (газ при 1 атм)

Reply

termometr April 16 2024, 10:58:21 UTC
Тут все зависит от глубины раскопок, такая глубина на моем уровне избыточна.
Исходная идея была такова: если есть теоретический вид функции ΔCp=f(T) (либо асимптотические пределы по которым можно эмпирически подобрать такую функцию), то можно проводить интегрирование (анализ Вант-Гоффа) и получить вид функции для аппроксимации зависимости коэффициента Генри от температуры по имеющимся экспериментальным данным о растворимости кислорода в воде. В диапазоне 0-60 С есть очень точные данные Реттича и Ко, поэтому, если ΔCp=f(T) выбрана удачно, то экстраполяция в сторону больших температур должна быть приемлемой точности (до 130 С, например, дальше микробы не живут).

Хочу попробовать ΔCp=f(T) = A/T^2 + B*T/(1-T/Tc) - возможно, она хорошо опишет ΔCp и при этом даст несложные интегралы для ΔН и ln(KH).

Reply

evgeniirudnyi April 16 2024, 12:49:16 UTC

Непонятно. Ведь в конечном итоге мольная доля растворенного кислорода связана с DelG. Значит в первую очередь нужны энтальпия и энтропия, теплоемкость возникает как следующая поправка. Каким образом у вас получается энтальпия и энтропия? Они зависят от температуры через теплоемкость, но в любом случае нужны значения для одной температуры.

Reply

termometr April 16 2024, 13:32:12 UTC
По алгоритму:

Benson B. B., Krause Jr D., Peterson M. A. The solubility and isotopic fractionation of gases in dilute aqueous solution. I. Oxygen //Journal of Solution Chemistry. - 1979. - Т. 8. - №. 9. - С. 655-690.

см. APPENDIX B

Reply

evgeniirudnyi April 16 2024, 14:03:23 UTC

У меня нет доступа к этой статье, но из резюме следует, что они вроде бы хотят найти все коэффициенты. В целом совместная обработка предполагает, что все неизвестные ищутся одновременно. Только в этом случае можно ожидать достижение оптимального решения.

То есть, если я правильно понял исходную задачу, я могу приготовить для вас набор конфигурационных файлов, чтобы решать эту задачу с моим ПО 90-х годов. Только все с командной строки, ПО считывает файлы и записывает файлы. Редактирование файлов идет в текстовом редакторе.

Reply

termometr April 16 2024, 14:38:10 UTC
статью могу послать на мыло, если дадите мне его в личку.







PS Только разложение в ряд не потребуется в моем случае.

Reply

evgeniirudnyi April 16 2024, 17:38:35 UTC
>ΔCp=f(T) = A/T^2 + B*T/(1-T/Tc)

То есть требуется выражение энергии Гиббса с данной теплоемкостью? В которой будет четыре неизвестных А, В плюс энтальпия и энтропия при выбранной температуре?

Что такое Tc?

Reply

termometr April 16 2024, 18:34:03 UTC
Эта функция мной еще не подтверждена, как удовлетворяющая по крайней мере двум критериям:
1) хорошее соответствие ΔCp, извлеченной из "лучшей" формулы источника [1] и данным [2] ;
2) дающим после интегрирования не очень сложную аналитическую формулу для логарифма константы Генри (считающейся равной константе равновесия).

Возможно, придется изменить на
>ΔCp=f(T) = A/T^2 + B*T/(1-T/Tc) + С +...
или вообще на функцию другого вида, удовлетворяющую критериям выше.
Поэтому практические действия придется на время отложить (я постараюсь на днях посмотреть вашу программу).

[1] Fernández-Prini R., Alvarez J. L., Harvey A. H. Henry’s constants and vapor-liquid distribution constants for gaseous solutes in H 2 O and D 2 O at high temperatures //Journal of Physical and Chemical Reference Data. - 2003. - Т. 32. - №. 2. - С. 903-916.

[2] T. R. Rettich, R. Battino, and E. Wilhelm, J. Chem. Thermodyn. 32, 1145 (2000)

Tc = 647,096 K - критическая температура для воды. Возможно, это просто подгоночный параметр с таким начальным приближением.

Недостаток формулы из [1] - сложная структура из-за зависимости от функции для давления пара воды [3].

Недостаток формулы из [2] - отсутствие правильной асимптотики при Т -> Tc.

[3] Wagner W., Pruss A. International equations for the saturation properties of ordinary water substance. Revised according to the international temperature scale of 1990. Addendum to J. Phys. Chem. Ref. Data 16, 893 (1987) //Journal of physical and chemical reference data. - 1993. - Т. 22. - №. 3. - С. 783-787.

Reply

termometr April 16 2024, 19:12:44 UTC






===================
Ребята пытались учесть асимптотику, но для кислорода у них не получилось точно (на графике их функция для аргона (наиболее близкого по растворимости к кислороду)

[4] Krause Jr D., Benson B. B. The solubility and isotopic fractionation of gases in dilute aqueous solution. IIa. Solubilities of the noble gases //Journal of solution chemistry. - 1989. - Т. 18. - №. 9. - С. 823-873.

Reply


Leave a comment

Up